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Modelling the fate of secondary inorganic aerosol and its precursors over Europe
Banzhaf, Sabine

Main titleModelling the fate of secondary inorganic aerosol and its precursors over Europe
Title variationsModellierung von sekundären anorganischen Aerosolen und deren Vorläuferstoffe über Europa
Author(s)Banzhaf, Sabine
Place of birth: Friedrichshafen, Deutschland
1. RefereeProf. Dr. Peter Builtjes
Further Referee(s)Prof. Dr. Uwe Ulbrich
KeywordsSecondary inorganic aerosol; Chemistry transport modelling; Particulate matter; Acidification and Eutrophication; Europe
Classification (DDC)500 Natural sciences and mathematics
550 Earth sciences
551 Geology, hydrology, meteorology
SummarySekundäre anorganische Aerosole (= SIA: Sulfat, Nitrat und Ammonium) tragen zur Versauerung und Eutrophierung von Ökosystemen bei, bedingen einen bedeutenden Anteil von PM10 und tragen durch ihre Beeinflussung des Strahlungshaushaltes der Erde zum Klimawandel bei. Ein detailliertes Verständnis des SIA Budgets ist von wissenschaftlichem Interesse und nötig, um Emissionsminderungsstrategien zur effektiven Reduzierung von SIA zu entwickeln, um die negativen Auswirkungen auf Umwelt und Mensch einzudämmen. SIA Konzentrationen und die Depositionen von Schwefel- und Stickstoffverbindungen verhalten sich nichtlinear zu Emissionsänderungen der Vorläuferstoffe Schwefeldioxid, Stickstoffoxiden und Ammoniak. Zu Beginn der vorliegenden Studie wurden nicht alle Prozesse, die zu diesen Nichtlinearitäten führen in state-of-the-art Chemie-Transportmodellen berücksichtigt. Innerhalb der hier präsentierten Studie wurde daher die Prozessbeschreibung der Bildung von SIA in der Atmosphäre und der Auswaschung von SIA aus der Atmosphäre innerhalb zweier regionaler Chemie-Transportmodelle verbessert. Anschließend wurden die Ergebnisse der Modelle anhand einer operationellen und einer dynamischen Evaluation mit Beobachtungen verglichen. Hierbei lag der Fokus auf dem Aspekt der Nichtlinearität.
Das Chemie-Transportmodell REM-Calgrid wurde durch den Einbau einer pH-Wert abhängigen Sulfatbildung in der Flüssigphase weiterentwickelt. Des Weiteren wurde eine neue Routine zur Berechnung der nassen Deposition implementiert. Diese berücksichtigt eine vom Flüssigwassergehalt abhängige Auswaschung innerhalb der Wolke und eine vom pH-Wert abhängige Tropfensättigung bei der Auswaschung von Gasen. Die Ergebnisse einer Modellevaluation anhand von Messungen haben gezeigt, dass die Verwendung eines modellierten pH-Wertes von Wolken- und Regentropfen der Verwendung eines konstanten pH-Wertes vorzuziehen ist, da dies zu einer verbesserten Modellgüte und Modellkonsistenz bezüglich der Konzentrationen und der Depositionen führt.
Um die Reaktion der SIA Konzentrationen und Depositionen auf Emissionsvariationen zu untersuchen, wurden anschließend mehrere Modellläufe anhand der weiterentwickelten Version des RCG Modells für verschiedene Emissionsszenarien durchgeführt. Die Ergebnisse haben das nichtlineare Verhalten der SIA Konzentrationen und Depositionen gegenüber Variationen der Vorläuferemissionen bestätigt. Es hat sich außerdem gezeigt, dass der Einbau der pH-Wert abhängigen Flüssigphasenchemie das nichtlineare Verhalten des Systems verstärkt und die Reaktion des Modellsystems auf Emissionsvariationen deutlich modifiziert.
Abschließend wurde eine dynamische Modellevaluation über Europa für die Jahre 1990 bis 2009 anhand von Messungen an europäischen ländlichen Hintergrundstationen durchgeführt. Für diese Studie wurde das LOTOS-EUROS Modell verwendet, da es ein sogenanntes 'source apportionment' Modul enthält, mit welchem zeitliche Änderungen in der Effizienz der SIA-Bildung analysiert werden können. Das Modell hat den nichtlinearen Zusammenhang zwischen Vorläuferemission und SIA Konzentration gut wiedergegeben. Die Ergebnisse zeigen einen Anstieg in der Bildungseffizienz von Sulfat und Nitrat von 1990 bis 2009. Dies verdeutlicht, dass die Änderungen in der Effizienz der SIA-Bildung aufgrund der Änderungen des chemischen Regimes von 1990 bis 2009, die Basis für den beobachteten nichtlinearen Zusammenhang zwischen den SIA Konzentrationen und den Emissionen der Vorläuferstoffe bilden.
Mit dieser Modellstudie wurde neues Wissen und ein verbessertes Verständnis in Bezug auf das nichtlineare Verhältnis zwischen Emissionen schwefel- und stickstoffhaltiger Vorläuferstoffe und den daraus resultierenden SIA Konzentrationen und Depositionsflüssen gewonnen.
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pdf-Datei von FUDISS_thesis_000000096977
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Number of pagesIX, 177 S.
FU DepartmentDepartment of Earth Sciences
Year of publication2014
Document typeDoctoral thesis
Media type/FormatText
LanguageEnglish
Terms of use/Rights Nutzungsbedingungen
Date of defense2014-06-20
Created at2014-07-03 : 05:43:29
Last changed2014-07-04 : 08:00:59
 
Static URLhttp://www.diss.fu-berlin.de/diss/receive/FUDISS_thesis_000000096977
NBNurn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000096977-6
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