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Untersuchungen von Reaktionsmechanismen auf Oberflächen mittels Rastertunnelmikroskopie
Völkening, Stephan

HaupttitelUntersuchungen von Reaktionsmechanismen auf Oberflächen mittels Rastertunnelmikroskopie
TitelzusatzDie atomar aufgelösten Oxidationsreaktionen von Kohlenmonoxid und Wasserstoff auf Platin(111)
TitelvarianteInvestigations of reaction mechanisms on surfaces with scanning tunneling microscopy
Zusatz zur TitelvarianteThe atomically resolved oxidation reactions of carbon monoxide and hydrogen on platinum(111)
AutorVölkening, Stephan
Geburtsort: Hannover
GutachterProf. Dr. Gerhard Ertl
weitere GutachterProf. Dr. Klaus Christmann
Freie SchlagwörterSTM, kinetics, catalysis, Monte Carlo, oxygen, hydrogen, CO, hydroxyl82.65.Jv
DDC540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Zusammenfassung

In der vorliegenden Arbeit wird die Verwendung temperaturvariabler Rastertunnelmikroskopie (STM) zur Untersuchung heterogen katalysierter Reaktionen demonstriert. Durch die atomare Auflösung erhält man Einblicke in mikroskopische Abläufe der Reaktionen. Es werden neue Ergebnisse bezüglich der Oxidationsreaktionen von Kohlenmonoxid und Wasserstoff auf Pt(111) vorgestellt.

CO+O
Die kinetischen Parameter wurden durch in-situ-Verfolgung der Reaktion zwischen adsorbierten Sauerstoff-Atomen und CO ermittelt (237-274 K). Dadurch konnte auf der Basis der Statistik atomarer Prozesse das makroskopische Verhalten der Reaktion abgeleitet werden. Während der Reaktion kommt es zu einer Separation in eine reine CO- und eine O-CO-Mischphase. Dabei findet die Reaktion bevorzugt an den Phasengrenzen statt. Mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen konnten die experimentellen Befunde reproduziert werden.

H+O
Es wird gezeigt, daß sich der Mechanismus der Reaktion bei der Desorptionstemperatur Tdes des Produktes Wasser (170 K) ändert. Unterhalb Tdes agiert Wasser als autokatalytische Spezies, indem es mit Sauerstoff zu einem Hydroxylintermediat (OH) reagiert. Der autokatalytische Mechanismus zeigt sich im Auftreten von Reaktionsfronten, deren Bewegung mit dem STM verfolgt wurde. Mit zunehmender Temperatur nimmt die Verweilzeit von Wasser und damit der Einfluß auf die Reaktion ab, bis die Reaktion oberhalb Tdes über die schrittweise Addition von Wasserstoff an Sauerstoff verläuft.

Dokumente
FUDISS_derivate_000000000132
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Fachbereich/EinrichtungFB Biologie, Chemie, Pharmazie
Erscheinungsjahr1999
Dokumententyp/-SammlungenDissertation
Medientyp/FormatText
SpracheDeutsch
RechteNutzungsbedingungen
Tag der Disputation15.02.1999
Erstellt am02.03.1999 - 00:00:00
Letzte Änderung19.02.2010 - 14:44:06
 
Alte Darwin URLhttp://www.diss.fu-berlin.de/1999/10/
Statische URLhttp://www.diss.fu-berlin.de/diss/receive/FUDISS_thesis_000000000132
URNurn:nbn:de:kobv:188-1999000105
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