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Quantenchemische und quantendynamische Rechnungen zur Schwingungsanregung und Photodissoziation von HNO3 durch ultrakurze Laserpulse
Oppel, Markus

HaupttitelQuantenchemische und quantendynamische Rechnungen zur Schwingungsanregung und Photodissoziation von HNO3 durch ultrakurze Laserpulse
TitelvarianteQuantumchemical and quantumdynamical calculations on the vibrational excitation and photodissociation of HNO3 with ultrashort laser pulses.
AutorOppel, Markus
Geburtsort: Coburg
GutachterProf. Dr. Jörn Manz
weitere GutachterProf. Dr. Dietrich Haase
Freie SchlagwörterFemtosekundenchemie, ab initio Rechnungen, molekulare Reaktionsdynamik,HNO<SUB>3</SUB>, Photodissoziation
DDC540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
ZusammenfassungIn dieser Arbeit werden quantenchemische und quantendynamische Simulationen zur zustandsspezifischen Schwingungsanregung und zur Photodissoziation von HNO3 vorgestellt.
Der erste Teil beschreibt die Berechnung der ab-initio-Potentialflächen eines zweidimensionalen Modells, welches die OH- und die NO-Einfachbindung explizit behandelt. Dabei werden MP2 und CASSCF Methoden zur Bestimmung des elektronischen Grundzustandes und der ersten drei angeregten Zustände verwendet. Die Rechnungen zeigen eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Daten.
Unter Verwendung der ab-initio-Potentialfläche werden die Schwingungseigenfunktionen des elektronischen Grundzustandes berechnet. Diese Funktionen werden mit Hilfe der entkoppelten Einteilchenfunktionen der beiden Freiheitsgrade analysiert, um die Kopplung zwischen den beiden Bindungen zu untersuchen.
Im zweiten Teil wird die laserkontrollierte Moleküldynamik mit Hilfe von quantendynamischen Techniken simuliert. Ausgehend von der Nullpunktsschwingung des elektronischen Grundzustandes werden hochangeregte gebundene und im Kontinuum liegende Schwingungszustände durch ultrakurze Laserpulse präpariert. Zusätzlich kann die Länge der NO-Bindung zu jedem beliebigen Zeitpunkt kontrolliert werden, indem man die Phasenbeziehung der IR-Pulse geeignet wählt.
Die so präparierten Kontinuumszustände zeigen eine quasi-kohärente Schwingung im dissoziativen Kontinuum des elektronischen Grundzustandes. Das Abtasten dieser Schwingung durch Femtosekunden-pump-probe-Spektroskopie wird mit Hilfe der Wellenpaketpropagation simuliert.
Dokumente
FUDISS_derivate_000000000093
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Fachbereich/EinrichtungFB Biologie, Chemie, Pharmazie
Erscheinungsjahr1998
Dokumententyp/-SammlungenDissertation
Medientyp/FormatText
SpracheDeutsch
RechteNutzungsbedingungen
Tag der Disputation30.04.1998
Erstellt am07.12.1998 - 00:00:00
Letzte Änderung19.02.2010 - 14:21:58
 
Alte Darwin URLhttp://www.diss.fu-berlin.de/1998/1/
Statische URLhttp://www.diss.fu-berlin.de/diss/receive/FUDISS_thesis_000000000093
URNurn:nbn:de:kobv:188-1998000015
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